11.12.2020 Optical Properties of Metal Clusters and Cluster Arrangements (Selenius)

Nanokokoisten metallipartikkelien eli metalliklusterien optiset ominaisuudet ovat muunneltavissa muun muassa niiden kokoa, muotoa ja asettelua muuttamalla. Siksi klustereilla ja niistä rakennetuilla asetelmilla on lukuisia sovelluskohteita muun muassa lääketieteessä ja uusiutuvan energian tuotannossa. Näiden klusterisysteemien toiminnan ymmärtämistä ja uusien materiaalien suunnittelua varten tarvitaan myös laskennallista tutkimusta. Väitöskirjatyössään Elli Selenius on tarkastellut metalliklustereita ja niiden asetelmia käyttäen laskennallisia menetelmiä.
Julkaistu
11.12.2020

Yksi metalliklusterien tärkeimmistä optisista ilmiöistä on pintaplasmoniresonanssi. Siinä atomien valenssielektronit värähtelevät kollektiivisesti klusterin ympärillä, kun klusteriin kohdistetaan sähkömagneettista säteilyä tietyllä aallonpituudella. Tämä näkyy voimakkaana huippuna absorptiospektrissä.

Jos kaksi klusteria on tarpeeksi lähellä toisiaan tai yhdistetty toisiinsa esimerkiksi metalliatomiketjulla, elektronitiheys voi värähdellä myös klusterien välillä. Tällöin toinen klusteri on hetkellisesti positiivisesti ja toinen negatiivisesti varautunut. Tätä ilmiötä kutsutaan varauksensiirtoplasmoniksi.

Erilaisia plasmonihuippuja ei ole aina yksinkertaista tunnistaa optisesta spektristä. Väitöskirjatutkimuksessaan Elli Selenius analysoi ja luokitteli klusterien ja klusteriasetelmien absorptiospektrien huippuja käyttäen erilaisia laskennallisia työkaluja. Laskut perustuvat kvanttimekaaniseen tiheysfunktionaaliteoriaan.

Varauksensiirtoplasmonien tunnistamiseen kehitettiin uusi työkalu

Tutkimuksessa tarkasteltiin eri kokoisia yksittäisiä klustereita, kahden vierekkäisen klusterien systeemejä sekä useamman klusterin kaksi- ja kolmiulotteisia rakennelmia.

”Erilaisia kolmiulotteisia klusterirakennelmia hyödynnetään muun muassa spektroskopiassa ja virustutkimuksessa, mutta niitä ei ole aiemmin juurikaan tutkittu kvanttimekaanisin menetelmin”, Selenius sanoo.

Varauksensiirtoplasmonien tunnistamiseen kehitettiin uusi työkalu, niin kutsuttu varauksensiirtosuhde. Varauksensiirtoa havaittiin tapahtuvan useissa monen klusterin systeemeissä matalilla energioilla.

Klusterien kuvaamiseen käytettiin jellium-mallia, jossa yksittäisiä atomeita ei käsitellä erikseen, vaan ne korvataan tasaisella positiivisella taustavarauksella. Kokeellisessa tutkimuksessa ja sovelluksissa käytettävät klusterisysteemit ovat näitä mallisysteemejä monimutkaisempia atomirakenteensa vuoksi. Siksi klusterisysteemien optisen vasteen tutkiminen voi olla haastavaa.

Yksinkertaiset mallisysteemit helpottavat erilaisten optisten ilmiöiden tunnistamista ja analyysiä.

”Tässä tutkimuksessa saatuja tuloksia voidaan myöhemmin hyödyntää oikeiden klusterisysteemien ominaisuuksien selittämiseen”, kertoo Selenius.

Osa laskuista suoritettiin laskentaresursseilla, jotka olivat osa Suomen tietotekniikan keskuksen CSC:n myöntämää grand challenge -laskentaprojektia COUPLES. Väitöskirjatyötä ovat tukeneet Emil Aaltosen säätiö ja Suomen Kultuurirahasto.

Väitöstutkimus on julkaistu JYU Dissertations väitöstutkimusten sarjassa, numero 326, Jyväskylän yliopisto, Jyväskylä, 2020.  ISBN 978-951-39-8433-5 (PDF) URN:ISBN:978-951-39-8433-5 ISSN 2489-9003
Linkki tutkimukseen:

FM Elli Seleniuksen väitöskirjan "Optical Properties of Metal Clusters and Cluster Arrangements" tarkastustilaisuus on perjantaina 11.12.2020 alkaen kello 12.  Vastaväittäjänä on professori Tapio Rantala (Tampereen yliopisto) ja kustoksena on akatemiaprofessori Hannu Häkkinen (Jyväskylän yliopisto). Väitöstilaisuuden kieli on englanti.

Yleisö voi seurata väitöstilaisuutta verkkovälitteisesti.
Linkki suoraan lähetykseen Moniviestimessä: 

Puhelinnumero, johon yleisö voi tilaisuuden lopussa osoittaa mahdolliset lisäkysymyksensä (kustokselle): +358400247973